创新点：1.高密度互联设计：基于二维材料，开发出互连密度高达62,500 I/O每平方毫米的M3D集成结构。2.异构层堆叠：整合了第二层石墨烯化学传感器和第一层MoS₂记忆晶体管，实现功能互补。3.超短传感器与计算元件距离：物理距离缩短至50 nm，大幅降低近传感器计算中的延迟。4.低温工艺兼容性：制造过程温度低于200°C，可与后端工艺无缝衔接，适配多种制造需求。5.大规模应用潜力：演示了二维材料在M3D堆叠中的大面积制造与高效能集成的可能性。 摘要单片三维（M3D）集成正日益被半导体行业采纳，作为传统硅通孔技术的替代方案，用于提升堆叠式异构电子元件的密度。M3D集成还可实现晶体管级别的分区和材料异质性。然而，目前基于非硅材料的大面积M3D集成演示仍然较少。在本研究中，我们报道了一种基于高密度通孔结构的二维材料异构M3D集成，其互连密度达62,500 I/O mm-2。我们的M3D堆叠包括第二层的基于石墨烯的化学传感器和第一层的基于二硫化钼（MoS₂）记忆晶体管的可编程电路，每层包含超过500个器件。我们的工艺将传感器和计算元件的物理距离缩短至50 nm，从而降低了近传感器计算应用中的延迟。此外，该制造过程的温度控制在200°C以下，适配后端工艺集成。 研究背景和主要内容三维 (3D) 集成可用于增加单位面积晶体管数量，并创建具有更高计算能力的处理器。它还可用于增强芯片功能，超越增加晶体管密度的传统方法。各种技术（例如模拟设备、射频设备、传感器、存储器和微机电系统）都可以通过这种方式与数字组件集成。3D 集成有多种方法。硅通孔 (TSV) 堆叠具有增强带宽和减少互连长度等优势。基于 TSV 的 3D 集成电路 (IC) 最初由 IBM、三星和美光等公司率先推出，主要集中在闪存和动态随机存取存储器堆栈上，而其他商业供应商则在 3D 堆叠互补金属氧化物半导体 (CMOS) 图像传感器中使用 TSV 电极。最近，英特尔的Foveros 等技术已经能够创建标准间距为 50 µm 的密集 TSV，从而使互连 (I/O) 密度高达每平方毫米 400 个 I/O 。I/O 指标是 3D IC 的关键性能基准。为了进一步提高 I/O 密度，需要通过混合键合实现从宏观到微 3D 异质集成的转变。该技术有利于实现铜到铜焊盘的直接连接， TSV 间距小于 10 µm，每平方毫米可实现 10,000 个 I/O 。单片 3D (M3D) 集成可实现间距小于 1 µm 的过孔，从而实现更高的 I/O 密度 。在 M3D 集成中，功能不同的器件层按顺序堆叠在同一晶圆上，以增强可布线性和设计灵活性，同时减少层间信号延迟。因此，该方法可实现晶体管级异质性；例如，在氮化镓 (GaN) n 型 FET (n-FET) 上堆叠硅 p 型场效应晶体管 (p-FET) 可实现高效的电力传输和射频解决方案。同样，高性能锗 p-FET 与硅 n-FET 的集成可以推进 CMOS 逻辑应用。二维 (2D) 材料已集成在 CMOS 后端用于忆阻应。无硅 M3D集成最初是通过堆叠碳纳米管晶体管和电阻式存储器件实现的。然而，最近的努力涉及由二维过渡金属二硫属化物（例如二硫化钼（MoS2 ）和二硒化钨（WSe2））制成的晶体管的 M3D 集成。 在本文中，我们报告了用于近传感器计算的石墨烯基化学晶体管与单层 MoS2基记忆晶体管的 M3D 集成。M3D 堆栈每层包含 500 多个 MoS2记忆晶体管和 500 多个石墨烯化学晶体管，分别用于数据处理和采集，处理器和传感器之间的垂直间隔小于 50 纳米。通过专门使用 2D 材料，我们展示了尺寸为 3 × 3 µm2 、间距为 4 µm 的层间通孔，使我们能够实现每 mm 2 62,500 I/O 的互连密度。整个堆栈是在低于 200°C 的温度下制造的，使其与标准后端 (BEOL) 集成工艺兼容。表1重点介绍了与之前的技术相比在通孔间距、I/O 密度和 BEOL 兼容性方面取得的进步。我们选择单层 MoS2和石墨烯进行演示，因为它们都是最成熟的 2D 材料，并且可以在晶圆级上生长。此外， MoS2晶体管表现出优异的器件性能，可以满足先进技术节点的标准，还可以实现各种神经形态和生物启发应用。基于石墨烯的传感器由于其电化学惰性基面 ，因此在检测气体、生物分子和各种化学物质方面具有多功能性。同样，石墨烯的高载流子迁移率和堆叠石墨烯层中出现的特性为扩展 3D IC的功能开辟了新的可能性。
图 1：2D 材料的特性和 M3D 集成的制造工艺流程。a、带有 MOCVD 生长 MoS2 的2 英寸蓝宝石晶片的光学图像。比例尺，2.5 厘米（1 英寸）b、相应的拉曼光谱，特征E2g1峰位于 387 cm−1，A 1 g峰位于 404 cm−1。c 、市售的铜基板上单层石墨烯薄膜的光学图像。比例尺，40 毫米。d 、使用532 nm 激光获得的相应拉曼光谱。e、单层 MoS2和石墨烯基器件的 3D 单片和异质集成制造工艺流程。
图 2：单片和异构 3D IC。a、基于单层 MoS2和石墨烯的 M3D 集成双层单元密集阵列的光学图像。比例尺，25 μm。b 、放大的 SEM 图像显示阵列中的每个单元包含四个器件，包括两个 MoS2记忆晶体管上方的两个石墨烯化学晶体管。比例尺，3 μm。c 、有角度的 SEM 图像。值得注意的是，这项工作中实现的通孔宽度和间距分别为 3 和 4 µm。比例尺，3 μm。d 、横截面 STEM-HAADF 图像。比例尺，1 μm。e 、在用浅橙色虚线标记的位置拍摄的 HAADF 图像的放大版本，显示了整个 M3D 堆栈，其中包括 MoS2和石墨烯通道，间隔为 50 nm。f 、放大的 EDS 质量百分比元素映射版本，显示了 MoS 2记忆晶体管及其浮栅堆栈。比例尺为20纳米。
图 3：第 1 层中 MoS2记忆晶体管的特性。a、对于LCH和WCH 为1 µm 的 50 个 MoS2记忆晶体管，在恒定漏极电压V DS为 1 V 下获取的转移特性，即源极-漏极电流I DS与背栅电压V BG 的关系。b - d、直方图显示这 50 个器件的μ FE ( b )、SS ( c ) 和V TH ( d )。e 、f 、在使用幅度各为100 µs 的不同正电压脉冲( e ) 和负电压脉冲 ( f )进行编程或擦除之后，代表性记忆晶体管的传输特性。g、使用0 V 的 VBG 和1 V的VDS 测得的高电导状态和低电导状态的非挥发性保持率，持续 6,000 秒。h 、对四种不同电导状态的模拟编程和保持。i ，由两个 MoS2记忆晶体管 (MT1 和 MT2)组成的比较器的电路图。j ，比较器的传输曲线，即输出电压V OUT随输入电压V IN的变化。切换发生在V IN为 200 mV 时，这表示为比较器的参考电压VREF。k ，通过编程 MT2 获得的不同V REF 。l ，响应V REF为 0 V和V DD为 2 V 的任意输入波形而实现的VOUT。
图 4：石墨烯化学晶体管的电气特性。a 、在V DS为 500 mV 时测得的 130 个石墨烯化学晶体管的传输特性。b - d、所有 130 个石墨烯化学晶体管的 V Dirac (b)、μFE,N © 和 μFE,P (d) 的分布。e 、由两个串联的石墨烯化学晶体管GC1和GC2组成的石墨烯化学传感器的示意图。f 、在不同浓度的 NaCl 溶液（20、40、60 和 100 mM）下， VGr随VLTG的变化， VDD,Gr为500 mV。g、在两个不同的VLTG值 0.45 和 0.55 V 下获得的随 NaCl 浓度增加的单调V Gr变化。

图 5：使用 M3D IC 的近传感器计算。a、M3D 芯片的光学图像，顶部有化学溶液。b 、3D 电路布局，说明了第 2 层基于石墨烯化学晶体管的化学传感器与第 1 层基于 MoS2记忆晶体管的比较器之间的连接，通过层间通孔实现。c 、化学传感器对两种不同糖溶液的响应传输曲线。d、稀释糖溶液蒸发 15 分钟后传输曲线的时间演变。e、在V LTG为0.75 V时测得的V Gr ( e ) 和比较器的相应输出V OUT ( f )，具有不同的编程V REF，随时间的变化。g 、h、16 个化学传感器对四种不同化学物质 C1 至 C4 的响应传输曲线 ( g )，以及在V LTG为 0.6 V时提取的相应V Gr ( h )。i , j ，使用b中所示的相同电路架构获得的每种化学物质的一维（i）和二维（j ）数字代码。 适用于近传感器计算应用的 M3D 芯片近传感器计算是一种变革性方法，允许在数据生成地附近处理数据，而不是将数据远距离传输到中央处理单元：即基于云计算。这种转变可以实现实时数据分析，从而降低延迟并加快决策速度，并有助于提高带宽、准确性和能源效率。因此，这种近距离驱动的方法在许多应用中具有深远的影响，并特别考虑了化学传感领域。例如，在环境监测和工业过程控制中，实时检测化学事件或异常的能力使预警系统和主动措施能够减轻潜在风险和安全问题。我们使用 M3D IC 来检测溶液中某种化学物质的浓度超过设定限值的情况，如图5a所示，以此来说明这一概念。图5b显示了用于该任务的近传感器计算架构。此处，通过层间通孔，第 2 层中基于石墨烯化学晶体管的化学传感器的输出节点连接到第 1 层中基于MoS2记忆晶体管的比较器电路的输入节点。图5c显示了化学传感器在暴露于两种不同的糖溶液时的传输曲线，这两种糖溶液是将含糖饮料与水以 1:1（稀释，红色曲线）和 2:1（浓缩，蓝色曲线）的比例混合而成。这些曲线是在将溶液应用于芯片后立即记录的。相反，图5d说明了随着稀释糖溶液蒸发 15 分钟，这些响应曲线如何随时间演变，从而逐渐增加其糖浓度。图5e显示了在溶液蒸发时，在V LTG = 0.75 V下测得的V Gr 随时间的变化。可以看出，V Gr开始于 ~0.7 V，最终在 10 分钟后降至 0.5 V；这可以理解为由于糖浓度的增加，该设备从图5c所示的稀释传输特性转变为更浓缩的传输特性。这表明V Gr可以作为溶液中糖水平的指示。请注意，虽然我们没有对单个石墨烯化学传感器进行功能化，但功能化的多路复用阵列55可以在结合更复杂和多样化的化学物质时增强我们提出的架构的选择性和灵敏度。接下来，为了开发警报系统，需要将模拟输出电压 ( V Gr ) 转换为数字信号以触发后续模块。这是通过使用图5f中所示的基于 MoS2记忆晶体管的可编程比较器来实现的，该比较器具有几个不同的参考电压V REF。值得注意的是，当糖浓度超过V REF预定义的特定允许限值时，输出逻辑会发生变化。正如预期的那样，当目标是在较低浓度下发出信号时，激活警报系统所需的时间较短，而在较高浓度下则较长。在数字化过程中观察到的非理想性可以归因于比较器电路的较低增益，从而降低了从 0 V 到V DD 的状态转换的陡峭性，即从数字 0 状态到数字 1 状态。可以通过使用 CMOS 反相器（这将需要集成 n 型和 p 型 2D 记忆晶体管）或通过级联多个耗尽型反相器来提高增益。扩展数据图9显示了使用基于三级级联反相器的比较器电路进行数字化的结果。 我们还展示了如何利用图2a中的 3D IC 阵列通过利用基于石墨烯的化学传感器之间的响应变化来进行化学编码。图5g显示了 16 个化学传感器对四种不同化学物质 C1 至 C4 的响应的传输曲线。图5h显示了在V LTG为 0.6 V 时提取的相应V Gr值，这些值形成了每种化学物质的模拟代码。使用图5b中所示的相同电路架构，该模拟代码可以转换为一维或二维数字代码，分别如图5i,j所示。比较器V REF设置为 250 mV。请注意，通过调整读取电压V LTG，或利用基于 MoS2记忆晶体管的比较器的可编程性来调整V REF，可以为相同的化学物质生成不同的代码，如扩展数据图10所示。然而，尽管这些演示很简单，但它们对近传感器计算具有广泛的意义，通过集成复杂的电路和额外的传感器，为更复杂的场景提供了潜在的应用。此外，在我们基于 2D 材料的异构 M3D 芯片中，传感和计算模块之间的物理距离小于 50 纳米，这比在这些组件中使用不同技术的最先进的封装解决方案要好。