现代光学基础4

总结自老师的讲义

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分子中的光学过程 - 开卷考试复习资料

目录
  1. 能级结构与跃迁类型
    • 能级结构
    • 跃迁类型
  2. 光学吸收
    • 电子吸收
    • 红外吸收
  3. 荧光、磷光与光漂白
    • 荧光
    • 磷光
    • 光漂白
  4. 拉曼散射
    • 发现与特性
    • 基本机制
    • 与红外光谱的比较和选择定则

1. 能级结构与跃迁类型

能级结构
  • 电子态与振动态

    • 电子态:分子的能级结构包括基态( S 0 S_0 S0)、第一激发单重态( S 1 S_1 S1)、三重态( T 1 T_1 T1)等。
    • 振动态:描述分子中原子核的振动能级,通常在1500 cm⁻¹ 到 0.2 eV 范围内。
  • 自旋态

    • 基态 S 0 S_0 S0:电子自旋配对,总自旋为零。
    • 单重态 S 1 S_1 S1:总自旋为零,电子自旋仍配对。
    • 三重态 T 1 T_1 T1:总自旋为一,电子自旋未完全配对,能量通常低于 S 1 S_1 S1
  • 能级示意

    • 能级图中,电子态用水平线表示,振动态用细线表示,跃迁用箭头连接。

例子
氮气分子在基态 S 0 S_0 S0 时,电子处于最低能量状态。吸收光子后,电子跃迁到 S 1 S_1 S1 T 1 T_1 T1 状态,同时分子的振动态也可能发生变化。

跃迁类型
  • 电子跃迁:分子从一个电子态跃迁到另一个电子态。

  • 振动跃迁:在同一电子态内,分子从一个振动态跃迁到另一个振动态。

  • 辐射跃迁

    • 吸收或发射光子,如 S 0 → S 1 S_0 \rightarrow S_1 S0S1 的吸收和 S 1 → S 0 S_1 \rightarrow S_0 S1S0 的发射。
    • 单重态与三重态间的辐射跃迁通常被禁阻,但在自旋轨道耦合下可弱允许。
  • 非辐射跃迁

    • 内部转换(IC):同一电子态内的振动能级跃迁。
    • 系间窜越(ISC):不同自旋态之间的跃迁,如 S 1 → T 1 S_1 \rightarrow T_1 S1T1
    • 时间尺度:非辐射跃迁通常在皮秒级。

例子
染料分子吸收光子跃迁到 S 1 S_1 S1 后,通过内部转换迅速达到 $S_1 $ 的最低振动态,然后发射荧光回到 S 0 S_0 S0


2. 光学吸收

电子吸收
  • 定义:分子吸收光子,使电子从基态 S 0 S_0 S0 激发到更高的电子态 S 1 S_1 S1 S 2 S_2 S2 等。
  • 波长范围:小分子在紫外(200-400 nm),染料分子在可见光(400-800 nm)。
  • 应用:紫外-可见光谱(UV/Vis)用于研究分子的电子结构和颜色。

例子
罗丹明染料在可见光区吸收光子后显示特定颜色,这是由于特定波长的光被吸收。

红外吸收
  • 定义:分子在特定电子态内,吸收光子引起振动能级的跃迁。
  • 波长范围:红外或远红外(约3-100 μm)。
  • 应用:红外光谱用于探测分子的振动结构和官能团识别。

例子
水分子的O-H键伸缩振动在红外光谱中表现为特征吸收峰。


3. 荧光、磷光与光漂白

荧光
  • 定义:分子吸收光子后,电子跃迁到激发态,再通过辐射跃迁回基态,发射光子。
  • 寿命:1-100 纳秒。
  • 过程
    1. 吸收光子,跃迁到 S 1 S_1 S1
    2. 通过内部振动弛豫达到 S 1 S_1 S1 最低振动态。
    3. 自发辐射跃迁回 S 0 S_0 S0,发射光子(波长长于吸收光子,斯托克斯位移)。

例子
罗丹明染料在激发后发射明亮的荧光,用于荧光显微镜成像。

磷光
  • 定义:分子通过系间窜越从 S 1 S_1 S1 跃迁到 T 1 T_1 T1,然后从 T 1 T_1 T1 辐射跃迁回 S 0 S_0 S0
  • 寿命:微秒到几秒。
  • 特点:发光延迟,常用于夜光材料。

例子
手表的夜光指针在光源移除后仍能持续发光,是利用磷光现象。

光漂白
  • 定义:染料分子在强光照射下失去发光能力,荧光信号逐渐减弱或消失。
  • 原因:系间窜越导致分子结构破坏,如在氧环境中三重态高化学活性导致分子断裂。

例子
荧光显微镜中,长时间激光照射会导致荧光标记物光漂白,影响成像效果。


4. 拉曼散射

发现与特性
  • 发现:由C.V.拉曼于1928年发现。
  • 主要特性
    • 瑞利散射:散射光频率与入射光相同,强度大。
    • 拉曼散射:散射光频率与入射光不同,分为斯托克斯和反斯托克斯拉曼散射。
  • 应用:广泛用于化学分析、材料科学、生物医学等领域,具有非侵入性和远程传感的优势。

例子
碳酸钙(石灰石)的拉曼光谱具有特征性峰位,用于识别其化学组成。

基本机制
  1. 入射光子与分子相互作用:激光照射样品,分子吸收光子能量跃迁到虚拟能级。
  2. 分子振动:在虚拟能级,分子发生振动。
  3. 散射光子发射:分子回到基态时,发射频率改变的光子。
  • 斯托克斯拉曼散射:散射光子能量低于入射光子( v 0 − v m v_0 - v_m v0vm)。

  • 反斯托克斯拉曼散射:散射光子能量高于入射光子( v 0 + v m v_0 + v_m v0+vm)。

  • 共振拉曼散射:虚拟能级与实际电子激发态接近,增强拉曼散射强度。

例子
水中的羟基(O-H)振动在拉曼光谱中显示为特征峰。

经典理论
  • 电场与极化率变化
    • 入射光电场 E = E 0 cos ⁡ ( 2 π v 0 t ) E = E_0 \cos(2\pi v_0 t) E=E0cos(2πv0t) 作用下,分子产生诱导电偶极矩 P = α E P = \alpha E P=αE
    • 分子振动时,原子核振动导致极化率 α \alpha α 随振动模式 q q q 变化。
    • 公式:
      P = α 0 E 0 cos ⁡ ( 2 π v 0 t ) + 1 2 ( ∂ α ∂ q ) 0 q 0 E 0 [ cos ⁡ ( 2 π ( v 0 + v m ) t ) + cos ⁡ ( 2 π ( v 0 − v m ) t ) ] P = \alpha_0 E_0 \cos(2\pi v_0 t) + \frac{1}{2} \left( \frac{\partial \alpha}{\partial q} \right)_0 q_0 E_0 \left[ \cos(2\pi(v_0 + v_m)t) + \cos(2\pi(v_0 - v_m)t) \right] P=α0E0cos(2πv0t)+21(qα)0q0E0[cos(2π(v0+vm)t)+cos(2π(v0vm)t)]
    • 结论:只有当 ∂ α ∂ q ≠ 0 \frac{\partial \alpha}{\partial q} \neq 0 qα=0 时,振动模式具有拉曼活性。
与红外光谱的比较和选择定则
  • 红外光谱:依赖于振动模式引起的偶极矩变化,活性振动模式为偶极活动模式。

  • 拉曼光谱:依赖于振动模式引起的极化率变化,活性振动模式为极化率活动模式。

  • 互斥原理

    • 对称分子中,某些振动模式在红外和拉曼光谱中互斥活跃。
    • 例子:二氧化碳( C O 2 CO_2 CO2
      • 对称伸缩振动( ν 1 \nu_1 ν1:仅拉曼活性,无红外活性。
      • 反对称伸缩振动( ν 3 \nu_3 ν3:仅红外活性,无拉曼活性。

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